标题:ADual-FunctionalFibrousSkeletonImplantedwithSingle-AtomicCo–NxDispersionsforLongevousLi–SFullBatteries
第一作者：TingHuang
通讯作者：Ya-yunLi
通讯单位：苏州大学
研究内容
锂?硫(Li?S)电池阳极侧的树突生长和阴极侧缓慢的氧化还原动力学极大地阻碍了其实际应用。在此，设计了一个植入单原子Co?Nx分散体的双功能纤维骨架，作为一种先进的修饰器，以实现两个电极的同时调节。单原子Co?Nx位点的合理整合可以将纤维碳骨架从疏脂性转化为亲脂性，有助于缓解锂阳极的树突状形成。同时，Co?Nx物种具有良好的电催化活性，其重量较轻，有效地加速了硫电化学的双向转化动力学，从而抑制了多硫化物穿梭。此外，相互连接的多孔框架赋予整个骨架良好的机械鲁棒性和快速的电子/离子运输。由于原子分散的Co?Nx位点与三维导电网络之间的协同效应，集成的Li?S
要点1
在这一贡献中，我们设计了一个植入单原子分散的Co?Nx物种(CoPCNF)的纤维碳骨架，作为S和Li电极的先进修饰剂。静电纺丝产生的多层孔隙度的碳纳米纤维网络有利于维持可接近的SAM位点，抑制其团聚。单原子Co?Nx位点相应地赋予基质具有特殊的表面极化。得益于明确的原子Co?Nx色散和多孔导电碳框架的协同优点，由此衍生的混合骨架可以有效促进双向硫氧化还原动力学，抑制LiPS作为阴极侧多功能宿主的穿梭。
要点2
同时，它可以作为层间，指导锂的均匀成核和生长，从而抑制Li阳极的树突形成(图1a)。因此，组装的S/Co-PCNF
Co-PCNF
Li全电池可以在6.9mmcm?2的硫负荷下，获得7.15mAhcm?2的高容量。更令人鼓舞的是，Co-PCNF保持了强大的结构完整性和灵活性。图1.纤维骨架Co-PCNF的功能说明。(a)利用单原子Co?Nx物种的双功能纤维骨架的结构配置和设计原理示意图。(b)显示纤维骨架的灵活性和稳健性的数码照片。
图2.Co-PCNF的合成和表征。(a)Co-PCNF的合成工艺示意图。(b)Co-PCNF的扫描电镜图像。(c)Co-PCNF、PCNF和CNF的XRD模式。(d)Co-PCNF的高分辨率XPSN1s（上面板）和Co2p（下面板）光谱。(e)Co-PCNF的透射电镜图像。(f)HAADF-STEM图像和相应的Co-PCNF元素图。(g)Co-PCNF的AC-HAADF-STEM图像。
图3.Co-PCNF
Li阳极的电化学行为。(a)用DFT计算的锂原子与CNF、Li和Co-PCNF的结合能。(b)Co-PCNF在锂原子吸附部位的变形电荷密度。(c)在电流密度为1.0mAcm?2、容量为1.0mAhcm?2时，不同衬底上的Li镀层/剥离物的放大电压曲线。(d)在电流密度为1.0mAcm?2的1.0mAhcm?2容量下的库仑效率曲线。(e)固定容量为1.0mAhcm?2的对称单元格的速率性能。(f)对称细胞在3.0mAcm?2下3.0mAcm?2的钒静电循环。图4.对硫阴极侧的电化学性能。(a?c)通过CV峰值电流与扫描速率的平方根图探测CV峰值电流、PCNF和CNF的锂离子扩散性质。(d)扫描速率为0.5mV的对称细胞Co-PCNF、PCNF和CNF的CVs?1。(e)PITT轮廓在排放操作从2.2到1.9V的步骤0.05V.(f)PITT轮廓在充电操作从2.25到2.5V的步骤0.05V。(g)Co-PCNF和(h)CNFLi2S的分解能垒DFT方法模拟矩阵。
图5.S/Co-PCNF
Co-PCNF
Li全电池的电化学性能。(a)传统的Li?S全电池和Co-PCNF双功能纤维骨架使Li?S全电池的配置示意图。(b)S/Co-PCNFCo-PCNF
Li全电池在0.1C下获得的实际容量，硫负荷分别为3.0、4.5、6.1和6.9mgcm?2。(c)S/Co-PCNFCo-PCNF
Li全电池在0.2C下获得的实际容量，硫负荷分别为1.5、3.0、4.5和6.1mgcm?2。(d)自行车性能的S/CoPCNFCo-PCNF
Li全电池与硫负荷3.5mgcm?2在0.2c。(e)Co-PCNF纤维骨架的蜘蛛图设备性能与最先进的双功能Li?S系统。参考文献
TingHuang.etal.ADual-FunctionalFibrousSkeletonImplantedwithSingle-AtomicCo–NxDispersionsforLongevousLi–SFullBatteries.ACS.NANO..
DOI:10./acsnano.1c
投稿请联系：SAC_XAFS
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